山東大學(xué)張進(jìn)濤課題組AFM：焦耳加熱穩(wěn)定In/In2O3上的氧物種，實現(xiàn)高效電催化CO2還原

電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)因其操作條件的可行性和產(chǎn)物的可調(diào)性而備受關(guān)注。特別是與風(fēng)能、潮汐能、太陽能等可再生能源直接整合，實現(xiàn)有價值的原料升級，為實現(xiàn)全球碳中和經(jīng)濟(jì)提供了一條有效的途徑。然而，熱力學(xué)上不利的CO2還原反應(yīng)由于復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過程導(dǎo)致法拉第效率低和選擇性差，特別是金屬氧化物電催化劑的基本電催化機(jī)理尚不清楚，因此開發(fā)先進(jìn)的電催化劑以提高催化活性和穩(wěn)定性具有很大的挑戰(zhàn)性。

基于此，山東大學(xué)張進(jìn)濤課題組通過結(jié)合快速焦耳加熱和電化學(xué)還原來構(gòu)建In/In2O3異質(zhì)界面，調(diào)節(jié)和穩(wěn)定氧物種以增強(qiáng)CO2RR的電催化性能。

In(OH)3納米片在幾秒鐘內(nèi)被快速加熱到高溫(例如1600°C)，導(dǎo)致形成由相互連接的In2O3納米顆粒組成的層次結(jié)構(gòu)。

同時，在高溫下快速處理可以有效地穩(wěn)定氧物種的形態(tài)，從而通過原位電化學(xué)還原過程調(diào)節(jié)表面性質(zhì)，使In/In2O3異質(zhì)界面的形成成為可能。

實驗結(jié)果顯示，所制備的In/In2O3電催化劑在-0.5至-1.0 V寬電位范圍內(nèi)對C1產(chǎn)物顯示出幾乎100%的法拉第效率，并且在-1.0 V時的甲酸法拉第效率(FEHCOOH)達(dá)到最大值(94%)，優(yōu)于報道的大多數(shù)In基催化劑。

理論計算揭示了具有穩(wěn)定氧物種的非均相界面在CO2RR反應(yīng)中的重要作用，其可以顯著降低反應(yīng)能壘，優(yōu)化中間吸附能，從而提高CO2RR的性能。

更重要的是，利用In/In2O3組裝的太陽能CO2-H2O電池也表現(xiàn)出很高的太陽能-燃料轉(zhuǎn)換效率。這項工作提供了一個合理的界面化學(xué)設(shè)計策略，這為設(shè)計和制備具有高電催化性能電催化劑提供了指導(dǎo)。

To Stabilize Oxygen on In/In2O3 Heterostructure via Joule Heating for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209114